我院王野教授课题组研究人员在二氧化碳光催化转化研究方面取得重要进展,相关结果发表在Angewandte Chemie-International Edition (2013, 52, 5776-5779)。
随着化石资源的减少和CO2的大量排放,利用CO2制备燃料和化学品的研究已引起人们的广泛关注。作为极其稳定的小分子,CO2的高效活化是化学领域最具挑战性的科学难题之一。从长远看,利用太阳能驱动H2O存在下的CO2光催化活化和转化,即人工光合作用,是最理想的CO2转化利用途径。发展高效光催化剂是实现这一途径的关键。当前国内外的研究主要集中在发展新型半导体光催化材料方面。王野课题组近年注重促进CO2分子吸附和优先活化的助催化剂研究,发现虽然贵金属Pt助催化剂可从半导体TiO2有效地捕获光生电子,提高电子和空穴分离效率,但在 Pt表面更容易发生H2O分子的还原,而不利于CO2还原。Cu2O助催化剂可以高选择性催化CO2还原,但其捕获光生电子能力弱,效率较低。通过在 TiO2表面可控制备Pt@Cu2O核壳结构助催化剂,有效地结合了两者优势,产生了显著的协同效应,即利用Pt核从TiO2捕获光生电子并传递给Cu2O壳层,在Cu2O表面发生CO2的优先活化,大幅提高了生成CH4的催化活性。研究证实在3 nm的Pt粒子上沉积约2-3 nm厚的Cu2O壳层可显著抑制H2O还原这一竞争反应。该研究成果为设计CO2光催化还原高效催化体系提供了新策略。
该项研究工作得到科技部(项目批准号:2010CB732303、2013CB933100)、国家自然科学基金委(项目批准号:21033006)和教育部创新研究团队项目的资助。该工作是课题组三位博士生翟庆阁、谢顺吉和范文青紧密合作的成果。
论文链接:http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201301473/abstract