近日，能源材料化学协同创新中心（iChEM）邓德会研究员团队在“铠甲催化”研究方面取得新进展，该团队创新地将Pt纳米颗粒负载在石墨烯封装的CoNi铠甲催化剂（PtǀCoNi）上，利用CoNi的电子穿透效应对Pt-石墨烯界面处的电子结构的精确调控，在室温下实现了CO的高效氧化。相关研究成果以“Electron penetration triggering interface activity of Pt-graphene for CO oxidation at room temperature”为题，发表于Nature Communications（Nat. Commun. 2021, 12, 5814）。
室温CO氧化对气体净化具有重要意义。Pt基催化剂被认为是CO氧化的优异催化剂，但由于CO在Pt表面强的竞争吸附，导致O2在Pt上的吸附活化较为困难，抑制CO氧化反应。因此，研究者们通常使用具有氧缺陷的过渡金属氧化物（FeO1-x、CoO1-x、NiO1-x等）负载Pt作为CO氧化催化剂，O2可以在Pt与过渡金属氧化物的界面活化为活性氧并用于CO氧化。然而，这些过渡金属氧化物在氧气中容易被深度氧化，使其难以保持高的催化活性。
本工作中，邓德会团队将“铠甲催化”的概念成功应用在室温CO催化氧化体系中。研究团队通过合成策略的创新，将Pt纳米颗粒负载在石墨烯封装的CoNi铠甲催化剂（PtǀCoNi）上，利用石墨烯将CoNi纳米颗粒与CO氧化反应中的富氧气氛隔绝，使CoNi合金在反应中保持金属态并防止过度氧化，而CoNi的电子可以穿透石墨烯，进而有效调变了Pt纳米颗粒和石墨烯界面处的电子结构，实现了室温CO高效氧化。该催化剂在室温下可实现近100%的CO转化率，其性能远高于Pt/C和Pt/CoNiOx催化剂的性能。实验和理论计算表明，O2可以在Pt-石墨烯封装CoNi纳米颗粒的界面处吸附活化，而CO在Pt纳米颗粒上吸附，不与O2吸附产生竞争，从而有效促进了氧气的活化和后续的CO氧化。该工作是“铠甲催化”概念的成功拓展，为室温、高效的新型催化氧化催化剂的设计提供了新思路。
我院博士后王勇和山西煤炭化学研究所、中科合成油技术有限公司任鹏举博士为该论文的共同第一作者。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中科院B类先导专项、教育部能源材料化学协同创新中心（2011·iChEM）等支持。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-26089-y
